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纳米ZnO基葡萄糖生物传感器_图文

龙源期刊网 http://www.qikan.com.cn 纳米 ZnO 基葡萄糖生物传感器 作者:丁一 康卓 张跃 来源:《新材料产业》2015 年第 03 期 近年来,随着纳米材料的合成工艺与表征技术的飞速发展,研究者们将目光更多地集中在 利用功能纳米材料提升生物传感器的性能。在众多纳米材料中,氧化锌(ZnO)被视为是极具 潜力的候选者之一。这是由于 ZnO 丰富的纳米结构与形貌(例如:颗粒、线、棒、针、管、 带、四针状、花状等)、极大的传感表面积、高化学稳定性、直接带隙宽禁带(3.37eV)、高 激子束缚能(60meV)、高电子迁移率(210cm2/Vs)、优异的压电及紫外防护性能以及良好 的生物相容性。此外,ZnO 具有较高的等电点(IEP=9.5),有利于通过静电作用吸附等电点 较低的蛋白质分子。因此,ZnO 纳米材料在构建酶生物传感器方面有着得天独厚的优势。 生物传感器作为一种分析器件,通常包含生物基质(酶、抗体、核酸、微生物等)以及换 能器(电化学型、光学型、声学型/机械型、压电型等)2 部分,可以将生物信息转换成可探测 的信号[1,2]。其中,酶分子作为传感基元具有特异性以及较高催化性能,通过物理吸附、化 学交联等固定技术集成在不同的换能器上,成功构建了酶生物传感器,并被应用在疾病诊断、 医疗健康、食品工业、农业、国防军事以及环境监控等重要领域。葡萄糖在大量生物化学途径 中均扮演着重要角色,例如糖酵解等。人体血液中较高的葡萄糖浓度预示着糖尿病的潜在危 险。因此,为了探测葡萄糖浓度的重要性以及酶氧化葡萄糖分子的典型性,研究者们开发出了 多种多样的葡萄糖生物传感器。葡萄糖传感器的主要工作原理是:葡萄糖+O2→葡萄糖酸 +H2O2;H2O2→O2+2H++2e-。本文将基于不同的器件类型,系统地介绍 ZnO 基葡萄糖生物 传感器的发展历史以及最新进展;同时,针对纳米技术的改进对传感器性能的提升进行了着重 讨论。通过显著突出 ZnO 纳米材料基生物传感器的独特优势,帮助广大研究者们在 ZnO 纳米 材料的研究领域以及高性能生物传感器件的研发道路上走的更远。 一、电化学型 ZnO 基葡萄糖生物传感器 电化学型生物传感器最为常见,因为其普遍具有较高的灵敏度、较宽的探测范围、实时响 应能力、构建工艺简单、可重复性高、成本低廉等一系列优势。在众多电化学探测手段中,电 流法、电压法、循环伏安法(CV)、电化学阻抗法(EIS)等常被用于生物传感器的电化学过 程表征[3]。电流法测量技术通常可以在传感器输出信号与探测底物浓度之间获得线性关系, 然而电压法常常因信号与浓度间的半对数关系而受限于相对较低的灵敏度。 1.ZnO 单一纳米结构用于葡萄糖酶分子固定 纳米结构的物理、化学以及表面性能决定着酶分子的固定方式、工作环境甚至是传感器的 最终性能[4]。目前已经证实,相比于二氧化钛(TiO2),ZnO 纳米结构在酶的吸附以及酶的 生物电化学过程等方面具有众多优势[5]。除此之外,ZnO 纳米结构拥有较高的比表面积有利 于大量葡萄糖酶分子的固定,以及更多的活性位点用于保证酶分子的催化活性。 龙源期刊网 http://www.qikan.com.cn 在传统的酶电极构建工艺当中,ZnO 纳米结构通常被转移至工作电极表面以形成一层薄 膜。通过气相输运法合成的四针状纳米 ZnO 被转移至标准金电极的表面,形成了多终端的网 络结构用于固定葡萄糖酶分子(图 1)。四针状纳米 ZnO 形成的三维结构有效地提升了传感器 的葡萄糖探测灵敏度至 25.3μA/(mmol/L· cm2)并获得了低至 4μM 的探测下限,同时器件还 表现出来较宽的线性范围(0.005~6.5mmol/L)以及良好的稳定性。这不仅归因于将单一准一 维的四针状纳米 ZnO 堆积形成的三维空间结构,而且归因于多终端的电子输运特性。此外, 基于尺寸小于 100nm 的 ZnO 纳米颗粒的葡萄糖生物传感器表现出了更宽的线性范围 (0.0091~14.5mmol/L)。米氏常数()通过计算为 0.124mmol/L,表明 ZnO 纳米颗粒为葡萄 糖酶分子提供了良好的生物相容环境以保证其活性,同时在酶分子与电极直接提供了电子传输 路径。在人体血清中的检测结果进一步证实了该种传感器的实际应用可信度高达 95%。由气相 输运法合成的 ZnO 纳米梳同样被采用作为电极材料以固定葡萄糖酶分子。该种传感器的灵敏 度为 15.33μA/(mmol/L· cm2),米氏常数为 2.19mmol/L。单晶 ZnO 纳米梳提供了大量的电子 输运通道,很大程度上提升了传感器的性能。另外,由静电纺丝法制备的直径约为 195~ 350nm 的 ZnO 纳米纤维同样被葡萄糖酶分子修饰,构建成为葡萄糖生物传感器。 除了转移 ZnO 纳米材料至电极表面之外,直接在换能器电极表面生长 ZnO 纳米结构的方 法同样受到了很大的关注。通过水热合成法,ZnO 纳米棒阵列被直接生长在标准金电极表面。 在 pH=7.4 的 PBS 缓冲液中,带有负电的葡萄糖酶分子通过静电相互作用被固定在带有正电的 ZnO 上。构建的传感器展示出 0.01~3.45mmol/L 的线性范围以及 23.1μA/(mmol/L· cm2)的灵 敏度。当有 Nafion 膜覆盖在工作电极表面时,传感器相对于尿酸与抗坏血酸表现出优异的选 择性,证实了 Nafion 膜相对于大多数阳离子干扰物的保护作用。此外,通过控制在硅/银电极 表面直接生长的 ZnO 纳米棒的纵横比,获得了最优化的传感器性能。通过比较发现,纵横比 为 60 的器件表现出来最高的灵敏度〔110.76μA/(mmol/L· cm2)〕、最低的米氏常数 (0.137mmol/L)以及小于 1s 的反应时间。这些数据表明拥有较大比表面积的 ZnO 纳米棒阵列 可以为更多的葡萄糖酶分子提供有利的微环境,同时提供有效的电子传输通道。值得注意的 是,直接生长获得的整齐排列

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